采用自组装分子杂化可以改善钙钛矿太阳能电池 （PSC） 中的埋入界面。然而，沉积过程中混合自组装单层 （SAM） 之间的相互作用尚未得到充分研究。
基于此，华中科技大学陈炜等人研究了共吸附剂与常用的 SAM 材料 [4-（3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基）丁基] 膦酸 （Me-4PACz） 之间的相互作用，用于宽带隙 （WBG） PSC。研究发现，共吸附剂 6-氨基己烷-1-磺酸 （SA） 倾向于填充未覆盖的位点，而不会受到 Me-4PACz 的干扰，从而确保形成致密的空穴选择性层。此外，使用 SA/Me-4PACz 混合 SAMs 可以有效减少界面非辐射复合损失，优化埋藏界面处的能量排列，并调节 WBG 钙钛矿的结晶。因此，1.77 eV WBG PSC 可提供 20.67%（20.21% 认证）的功率转换效率 （PCE） 和令人印象深刻的 1.332 V（1.313 V 认证）开路电压 （VOC）。通过与 1.26 eV 窄带隙 （NBG） PSC 相结合，进一步制造了 2 端全钙钛矿叠层太阳能电池 （TSC），0.087 cm2 的 PCE 为 28.94%（28.78% 认证），孔径面积为 11.3 cm2 的微型模块的 PCE 为 23.92%。该论文近期以“Modulating competitive adsorption of hybrid self-assembled molecules for efficient wide-bandgap perovskite solar cells and tandems”为题发表在顶级期刊Nature Communications上。
? 研究亮点：
- 竞争吸附调制：通过调制混合自组装单分子的竞争吸附，科研团队优化了钙钛矿材料的表面特性和界面质量。
- 宽带隙钙钛矿电池：这种方法特别适用于宽带隙钙钛矿太阳能电池，有助于提高电池的电压输出和效率。
- 叠层电池效率提升：优化后的宽带隙钙钛矿电池在叠层结构中展现出更高的效率。
? 研究内容：
该研究专注于通过分子工程来改善宽带隙钙钛矿太阳能电池的性能。科研团队通过精确控制混合自组装单分子在钙钛矿材料表面的吸附行为，调节了分子间的相互作用，从而改善了电池的界面特性和电荷传输效率。
? 研究意义：
- 性能提升：这项工作提供了一种通过调制分子吸附来提高钙钛矿太阳能电池效率的新方法。
- 推动产业化进程：这种调制竞争吸附的技术为钙钛矿太阳能电池的商业化和大规模生产提供了新的可能性，有助于推动绿色能源技术的广泛应用和可持续发展。
- 科学贡献：该研究为理解和设计高效率、高稳定性的钙钛矿太阳能电池提供了新的视角，对于钙钛矿太阳能电池领域的科学进步具有重要贡献。
图1：杂化吸附分子的竞争吸附。a–d分子动力学模拟的不同类型混合SAM在ITO/NiOx表面上的吸附平衡俯视图。其中，紫色、绿色、蓝色和粉色分别代表Me-4PACz、PA、CA和SA分子。Me-4PACz、PA-Me-4PACz、CA-Me4PACz和SA-Me-4PACz杂化物的NiOx表面覆盖率分别为0.68、0.76、0.74和0.75。对照、PA、CA和SA样品的e–h XPS N 1 s光谱。1.77eV带隙钙钛矿器件的PCE（i）和VOC（j）的箱图。k反向扫描时冠军对照、PA、CA、SA处理装置的J-V曲线。l基于SA的冠军设备在正向和反向扫描下的J-V曲线。
图2：WBG钙钛矿薄膜和埋入界面的优化。a–d分别沉积在对照、PA、CA、SA基基材上的钙钛矿薄膜的俯视图和横截面SEM图像。e、 f分别沉积在对照和SA基基底上的钙钛矿薄膜的表面KPFM结果和g、h AFM图像。i–l分别在控制、PA、CA和SA基基底上沉积的钙钛矿薄膜的 PL图。
图3：减少非辐射复合。a从对照和SA处理基板的UPS光谱中得出的价带最大值（VBM）和导带最小值（CBM）的能级。b沉积在各种混合SAM上的钙钛矿薄膜的TRPL衰减。c根据TRPL拟合计算的微分寿命。沉积在玻璃和各种HTL上的WBG钙钛矿薄膜的d PLQY值和e QFLS值。f暗J-V曲线，（g）VOC光强度依赖性，（h）EQEEL测量值，以及（i）基于控制和SA的WBG设备的详细VOC损失分析。
图4：器件的光伏性能。SA基全钙钛矿TSC的横截面SEM图像。b基于控制和SA的全钙钛矿TSC的光伏性能统计。c基于SA的冠军全钙钛矿TSC的J-V曲线和d EQE光谱。e孔径面积为11.3cm2的SA基全钙钛矿串联微型模块的J-V曲线。f在环境空气中使用MPPT在1个太阳连续照射下，控制和基于SA的封装串联器件的长期运行稳定性。
总之，作者在钙钛矿薄膜的埋底界面上展示了一种可行的混合SAM策略，用于高效的全串联钙钛矿太阳能电池和模块。我们研究了共吸附剂和常用的Me-4PACz在WBG PSC中的相互作用。共吸附剂SA倾向于填充未覆盖的位点，而不会干扰Me-4PACz，从而确保形成致密的空穴选择性层。此外，使用SA共吸附策略可以有效减少界面非辐射复合损失，优化埋入界面的能量排列，并调节WBG钙钛矿薄膜的结晶行为。因此，1.77 eV WBG PSC的PCE为20.67%（20.21%经过认证），VOC为1.332 V（1.313 V经过认证）。通过与1.26 eV NBG PSC结合，我们进一步制备了2端全钙钛矿TSC，0.087 cm2的PCE为28.94%（认证为28.78%），11.3 cm2的微型模块为23.92%。单结WBG器件、小面积TSC和迷你模块的效率都是迄今为止报告的顶级器件性能。此外，在MPPT下连续运行500小时后，制造的TSC保持了其初始PCE的85%。该工作展示了一种有前景的途径，可以在钙钛矿薄膜的埋入界面上实现良好的接触，从而实现高效稳定的倒置PSC和TSC。
器件制备
器件结构：
Glass/ITO/Me-4PACz/Al2O3/WBG PVK/PDAI2/C60/ALD SnO2/Au/ PEDOT:PSS/Al2O3/NBG PVK/BDA-EDAI2/C60/BCP/Ag
NBG PVK:
1.洗干净的ITO 臭氧20 min，PEDOT:PSS 5000rpm 30s旋涂，150℃ 20min，将样品转移至N2手套箱中；Al2O3 IPA分散液 6000rpm 30s, 100℃退火5min；
2. 1.26 eV钙钛矿：1.8 M FA0.6MA0.3Cs0.1Pb0.5Sn0.5I3（0.1960 g FAI、0.0906 g MAI、0.0494 g CsI、0.4380 g PbI2和0.3539 g SnI2+0.0149g SnF2、0.0046g GuaSCN和0.0042g GlyHCl）溶于0.25 mL DMSO+0.75 mL DMF，1000 rpm 10s+4000 rpm 40s旋涂，旋涂结束前20s 350uL CB反相，100℃退火10min；
3. （0.5 mg mL-1，1:1 IPA：甲苯）EDAI2，4000rpm 20s旋涂, 100 °C退火5 min;
4. 蒸镀20 nm C60；5 nm BCP; 100 nm Ag.
WBG PVK:
1. 洗净的ITO臭氧20 min，5mg/ml NiOx，3000rpm 25s旋涂，100℃退火10min；0.6+0.2 mg/mL Me-4PACz+PA/CA/SA EtOH，3000rpm 25s旋涂，100℃退火10min；
2. 1.77 eV钙钛矿：1.2 M FA0.8Cs0.2Pb(I0.6Br0.4)3(0.0623 g CsI、0.1651 g FAI、0.2213 g PbI2和0.2642 g PbBr2, 0.0029g KSCN)溶于DMF:DMSO=3:1 (v/v)，5000rpm 60s旋涂，结束前25-30s EA反相，100℃退火10min；
3. 1.5 mg/mL PDAI2 IPA，4000rpm 20s旋涂，100℃退火5min；
4. 蒸镀20 nm C60；5 nm BCP; 100 nm Ag.
Tandem PVK:
1. 对于底部子电池，制备过程与BCP热蒸发前WBG PSC的制造过程相同。
2. 然后通过原子层沉积（ALD）在100°C下沉积30 nm SnO2。随后，热蒸发1nm Au。
3. PEDOT:PSS、NBG钙钛矿、EDAI2、C60、BCP和Ag的沉积与NBG PSC的制备相同。
原文：
